大数据时代的到来对信息存储提出了更高的要求,但随着尺寸的不断减小,传统磁性材料在突破一定物理极限时因超顺磁效应导致磁记忆效应的消失,从而极大限制了数据存储的容量。由配位化学方式构筑的具有纳米尺度的单分子磁体(Single-Molecule Magnets,SMMs)所具备的慢磁弛豫行为和低温下出现的磁滞现象为破解这一难题提出了解决方案。其中三价Kramers镝离子(Dy3+)因具有强的旋-轨耦合效应及大的磁各向异性成为构筑高性能单分子磁体的优选体系之一而受到广泛关注。
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近日,郑彦臻教授团队罗前程助理教授通过调控分子内与分子间的太赫兹级别能量的C–H…π相互作用,证实了这些超分子相互作用直接参与了双声子拉曼过程的减缓,使得PB-hx、PB-bz、PB-pe和PB-an的磁阻塞温度TBH在200 Oe/s的扫场速率下逐渐增大,分别为38 K、42 K、46 K和50 K,且最终达到同类别单分子磁体中报道的最高值。本研究为减缓拉曼弛豫、提升磁阻塞性能提供了一种新的且有前景的范例,也为更高温单分子磁体的设计与构筑铺平了道路。
这一成果最近发表在国际化学权威期刊《美国化学会志》上(Journal of the American Chemical Society,影响因子15.7),论文题目为《超分子作用调制拉曼驰豫使D5h镝基单分子磁体的磁滞温度高达50 K》(Supramolecular Interactions Modulate Raman Relaxation in D5h Symmetric Dy(III) Single-Molecule Magnets Opening the Magnetic Hysteresis up to 50 K)。西安交通大学前沿院为论文第一通讯单位,前沿院罗前程助理教授为论文第一作者,通讯作者为前沿院郑彦臻教授以及爱尔兰都柏林圣三一大学助理教授Alessandro Lunghi。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c03705
郑彦臻教授课题组主页:https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/zheng.yanzhen/home